Optique non-linéaire et chiralité [Nonlinear optics and chirality]

Résumé : Nous étudions les propriétés physiques des molécules chirales en étendant les techniques d'optique non-linéaire aux effets chiroptiques pour ainsi mesurer une "activité optique non-linéaire". La génération de second harmonique en surface est particulièrement sensible à la chiralité moléculaire, avec des rotations de polarisation du second harmonique et des différences circulaires et linéaires très importantes. Pour comprendre l'origine physique de ces effets chiroptiques, nous généralisons les principaux modèles microscopiques de chiralité aux effets non-linéaires d'ordre deux et montrons qu'une chiralité à un électron n'a pas la même signature à l'ordre deux qu'une chiralité par couplage excitonique. Des expériences avec des molécules test pour ces deux types de chiralité montrent un bon accord avec ces modélisations théoriques.